Nach den Plänen des Berner Architekten Adolphe Tièche (1838-1912) wurde das Grandhotel Thunerhof im Namen der Baugesellschaft Thun erbaut und im Juni 1875 eröffnet. Der Einfluss des französischen Schlossbaus ist deutlich erkennbar und die Abmessungen sind beträchtlich: rund 60 Meter lang, 30 Meter breit und 20 Meter hoch ist der Hauptbau, welchem im Südosten der Speisesaal vorgelagert ist.

Als erstes Luxushotel der Stadt Thun stand es bereits zu Beginn unter einem wenig hoffnungsvollen Stern: Schon beim Bau wurde das Budget überzogen. Das Hotel beherbergte in rund 100 Zimmern mit 200 Betten Gäste aus aller Welt und war in seinen Glanzzeiten über die Landesgrenze wohl bekannt. Mit dem Ausbruch des 2. Weltkriegs kam das Ende des Hotelbetriebs. Im Frühjahr 1942 wurde die Liegenschaft von der Stadt Thun übernommen. Zuerst wurde es von mehreren Institutionen, Geschäften und als Wohnräumlichkeiten genutzt, nach einem Umbau durch den damaligen Stadtbaumeister Karl Keller zog in den 1970er Jahren auch die Stadtverwaltung ein. Sie überliess schliesslich dem Museum den rechten Gebäudeflügel. Seit seiner Gründung ist das Kunstmuseum in den Räumlichkeiten des Thunerhofs anzutreffen. Heute verfügt das Museum über 1000 Quadratmeter Ausstellungsfläche.